Анотація до роботи:

Янчицький Б.З. Теоретичне дослідження впливу атомів азоту на електронну будову і параметри надтонкої взаємодії в гцк залізі. –Рукопис

Дисертація на здобуття вченого ступеня кандидата фізико-математичних наук зі спеціальності 01.04.02 – теоретична фізика. Інститут Магнетизму НАН та МОН України, м.Київ, 2008.

Створено алгоритм і ком’пютерну програму для визначення просторової симетрії і оптимальної елементарної клітини для періодичних твердих тіл.

Використовуючи першопринципний метод FLAPW обчислено калібровочну константу для ядра ⁵⁷Fe, що дозволяє обчислювати величину ізомірного зсуву ядерних рівнів з перших принципів. З метою тестування методу обчислено електронну будову і параметри надтонкої взаємодії в нітриді г’. Проведено аналіз формування градієнта електричного поля в цій сполуці, отримано хороше узгодження теоретичних і експериментальних даних щодо параметрів надтонкої взаємодії.

Обчислення електронної будови двох модельних структур стехіометрії Fe₈N засвідчує про існування двох магніто-об’ємних фаз і про вигідність утворення так званих “гантельних” конфігурацій”, які, на думку багатьох дослідників, присутні в аустеніті Fe-N.

Обчислені градієнти електричного поля засвідчують про існування суттєвого квадрупольного розщеплення на ядрах атомів заліза, що віддалені від азоту. Це не враховується сучасними інтерпретаціями Мессбауерівських спектрів. В роботі з’ясовано походження цього квадрупольного розщеплення, показана необхідність врахування ефектів статичних деформацій, які є завжди присутніми в твердих розчинах втілення.

В результаті проведеної роботи з метою створення алгоритму і комп’ютерної програми для автоматизованої обробки просторової симетрії періодичних твердих тіл, а також теоретичного обчислення і дослідження електронної будови і параметрів надтонкої взаємодії в азотистому аустеніті Fe-N, можна зробити наступні висновки:

1. В роботі розроблено алгоритм побудови структур, що моделюють багатокомпонентні сплави, з автоматичним знаходженням просторової групи і побудови оптимальної елементарної клітини для проведення обчислень електронної будови з перших принципів. На основі цього алгоритму розроблена комп’ютерна програма, застосування якої суттєво розширює можливості комп’ютерного моделювання атомної структури і фізичних

властивостей кристалічних матеріалів. Програма включена в програмний комплекс wien2k, який широко використовується дослідниками при проведенні першопринципних обчислень.

2. Обчислено електронну будову і параметри надтонкої взаємодії в нітриді г’. Встановлено, що досить великий від’ємний внесок в градієнт електричного поля на ядрі атома Fe₂ обумовлений асиметрією розподілу 2s і 2p електронів азоту. Цей від’ємний внесок значною мірою компенсується додатньою величиною градієнта електричного поля, обумовленого асиметрією розподілу власних 3d електронів заліза. Отримано хороше узгодження теоретичних і експериментальних даних величини квадрупольного розщеплення і величини ізомірного зсуву (відхилення менше 1%).

3. Шляхом ab-initio обчислення електронної будови двох модельних структур стехіометрії Fe₈N досліджено вплив атомів азоту на формування двох магнітооб’ємних фаз (низькоспінової і високоспінової) в гцк залізі. Встановлено, що утворення так званих “гантельних” конфігурацій знижує повну енергію системи, що узгоджується з висновком багатьох дослідників, щодо надлишкової кількості цих конфігурацій в азотистому аустеніті у порівнянні з некорельованим розташуванням азоту.

4. Детально досліджено механізм формування градієнта електричного поля на атомах заліза, що мають атоми азоту в першій, другій і третій координаційних сферах. Встановлено, що загальноприйняті моделі інтерпре-тації Мессбауерівських спектрів є неповними, оскільки обчислення засвідчують про наявність градієнта електричного поля на ядрах атомів залі-за, що мають атом азоту в другій і третій координаційних сферах. Величина градієнта електричного поля на ядрах цих атомів такого ж порядку в порівнянні з аналогічними величинами на ядрах атомів заліза, що мають атоми азоту в першій координаційній сфері. Градієнт електричного поля на ядрах цих атомів утворюється не через пряму гібридизацію з електронами азоту, а через d-d взаємодію з атомами заліза, на яких електронна густина здеформована через пряму гібридизацію з азотом.

Цитована література

1. V.G. Gavriljuk. High Nitrogen Steels, Structure, Properties, Manufakture, Aplications / V.G. Gavriljuk, H. Berns. – Berlin: Springer, 1999. – 378 p.

2. P. Hohenberg. Inhomogeneous Electron Gas / P. Hohenberg, W. Kohn //

Physical Review. – 1964. – Vol. 136, № 3B, – P. 864–871.

3. W. Kohn. Self-Consistent Equations Including Exchange and Correlation Effects / W. Kohn, L. J. Sham // Physical Review. – 1965. – Vol. 140, № 4A, – P. 1133–1138.

4. P. Blaha. WIEN2k, An Augumented Plane Wave + Local Orbitals Program for

Calculating Crystal Properteis / P. Blaha, K. Schwarz, G. K. H. Madsen, D. Kvasnicka and J. Luiz. //Tech. Universitдt Wien, Austria, – 2001. ISBN 3-9501031-0-4.

5. International Tables for Crystallography // Third revised edition. – Dordrecht, Boston,London: Kluwer Academic Publishers, – 1992.

6. P. Blaha. First-principles calculation of the electric field gradient of Li₃N / P. Blaha, K. Schwarz and P. Herzig // Physical Review Letters. – 1985. – Vol. 54, № 11. – P. 1192–1195.

7. K. Schwarz. Charge distribution and electric-field gradients in YBa₂Cu₃O_7-X / K. Schwarz, C. Ambrosch-Draxl, and P. Blaha // Physical Review B. – 1990. – Vol. 42, № 4. – P. 2051–2061.

8.. S. Blьgel. Hyperfine fields of 3d and 4d impurities in nickel / S. Blьgel, H. Akai, R. Zeller, and P.H. Dederichs // Physical Review B, – 1987. – Vol. 35, № 5. – P. 3271–3283.

9. P. Dufek. Determination of the nuclear quadrupole moment of Fe⁵⁷. / P. Dufek, P. Blaha, and K. Schwarz // Physical Review Letters. – 1995. – Vol. 75, № 19. –P. 3545–3548.

10. D. Singh. Planewaves, Pseudopotential and the LAPW Method / D. Singh // –Boston, Dordrecht, London: Kluwer Academic, 1994. – 134 p.

11. J.P. Perdew. Generalized gradient approximation made simple / J.P. Perdew, K. Burke, and M. Ernzerhof // Physical Review Letters. – 1996. – Vol. 77, № 18. – P. 3865–3868.

12. H. Jacobs. Structure determination of г’-Fe₄N and е-Fe₃N / H. Jacobs, D. Rechenbach and U. Zachwieja // Journal of Alloys and Compounds. – 1995. –Vol. 227, № 1. -P. 10–17.

13. R. Coehoorn. Full-potential calculations of the magnetization of Fe₁₆N₂ and Fe₄N / R. Coehoorn, G.H.O. Daalderop and H.J.F. Jansen // Physical Review B – 1993. – Vol. 48, № 6. – P.3830–3834.

14. P. Rochegude. Interstitial atom ordering in binary Fe-N solid solutions studied by Mossbauer spectrometry / P. Rochegude and J. Foct // Phys. Status Solidi (A). –1986. – Vol. 98, № 1. – P. 51–62.

15. C.A.Kuhnen. Mossbauer studies and electronic structure of г’-Fe₄N / C.A.Kuhnen, R.S. De Figueredo, V. Drago, E.Z. da Silva.// Journal of Magnetism and Magnetic Materials. – 1992. – Vol. 111, № 1-2. –P. 95–104.

16. O. Eriksson . Isomer shifts and hyperfine fields in iron compounds / O. Eriksson and A. Svane // Journal of Physics: Condensed Matter. – 1989. – Vol. 1, № 9. – P.1589–1599.

17. E.L. Peltzer y Bianc. Electronic structure of FCC-Fe_nX (X=C,N; n=4,8) alloys. / E.L. Peltzer y Bianc, J. Desimoni, N.E. Christinsen // Physica B: Physics of Condensed Matter. – 2004. – Vol. 354, № 1-4. – P.341–344.

18. S. Shang. A combined cluster variation method and ab initio approach to the г-Fe[N]/г’-Fe₄N_1-x phase equilibrium / S. Shang and A.J. Bцttger // Acta Materialia. – 2005. – Vol. 53, № 2. – P.255–264.

19. V.G. Gavriljuk. Distribution of Nitrogen in Fe-N Austenite / V.G. Gavriljuk, V.M. Nadutov and O. Gladun // Physics of Metals and Metallography. – 1990. – Vol. 69, № 3. – P.129–135.

20. K. Oda. Interaction and arrangement of nitrogen and carbon atoms in fcc г-iron / K. Oda, N. Kojima, K. Ito, H. Ino // Hyperfine Interactions. – 1990. – Vol. 54, № 1–4. – P. 853–859.

21. Foct J. Low Temperature Ageing of Fe-N Austenite / Foct J, Rochegude P and Hendry // Acta Metallurgica. – 1988. – Vol. 36, № 3, – P.501-505.

22. I. Fall. Mцssbauer kinetics study of the aging of Fe-N martensites: The ordering of interstitials / I. Fall, J.M.R. Genin // Hyperfine Interactions. – 1992. –Vol. 69, № 1-4. – P.521–524.

23. V.M. Nadutov. Mцssbauer analysis of the effect of substitutional atoms on the electronic charge distribution in nitrogen and carbon austenites / V.M. Nadutov // Materials Science and Engineering A. – 1998. – Vol. 254, – P.234–241.

Публікації автора:

1^*. B.Z. Yanchitsky. Determination of the space group and unit cell for a periodic solid / B.Z. Yanchitsky and A.N. Timoshevskii // Computer Physics Communication. – 2001, – Vol. 139, – № 2. – P. 235–242.

2^*. A.N. Timoshevskii .Electronic structure, hyperfine interactions and disordering effects in iron nitride Fe₄N / A.N. Timoshevskii, V.A. Timoshevskii, B.Z. Yanchitsky, V.A. Yavna // Computational Materials Science. – 2001. – Vol. 22, – №.1-2. – P.99-105.

3^*. A.N. Timoshevskii . Influence of carbon and nitrogen on the electronic structure and hyperfine interactions in face-centred-cubic iron-based alloys / A.N. Timoshevskii, V.A. Timoshevskii and B.Z. Yanchitsky // Journal of Physics: Condensed Matter. – 2001. – Vol. 13. – P. 1051–1061.

4^*. A.N. Timoshevskii. Electronic Structure and Nature of Hyperfine Interactions in Carbon and Nitrogen Austenites / A.N. Timoshevskii, V.A. Timoshevskii and B.Z. Yanchitsky // Materials Science Forum. – 2001. – Vol 373–376. – P. 713–716.

5^*. А.Н. Тимошевский . Электронное строение и сверхтонкие взаимодействия в азотистом аустените / А.Н. Тимошевский, Б.З. Янчицкий // Металлофизика и новейшие технологии. – 2006, – Т. 26. – № 1. – С. 1–16.

6^*. А.Н. Тимошевский . Композиционная зависимость низко-температурного магнитного упорядочения и сверхтонкие взаимодействия в аустените Fe-N /

А.Н. Тимошевский, Б.З. Янчицкий, А.С. Бакай // Физика Низких Температур. – 2004. – Т. 30, -С. 626–638.

7^*. A.N. Timoshevskii. Ordering effects and hyperfine interactions in Fe-N austenites / A.N. Timoshevskii, B.Z. Yanchitsky // Hyperfine Interactions. – 2004. – v. 158, –P. 111-115.