Анотація до роботи:

Духно І.Н. Синтез та електронодонорні властивості N-, O-вмісного активного вугілля. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата хімічних наук за спеціальністю 01.04.18 – фізика і хімія поверхні. Інститут хімії поверхні НАН України, Київ, 2004.

Дисертацію присвячено синтезу та дослідженню електронодонорних властивостей N-, O-вмісного активного вугілля.

Експериментально доведено можливість регулювання вмісту та хімічного стану атомів азоту і кисню в структурі та на поверхні активного вугілля. Розроблено методи синтезу активного вугілля, модифікованого гетероатомами азоту і кисню.

На основі дослідження активності N-, O-вмісного вугілля у процесах, що проходять з переносом електронів, встановлено, що гетероатоми азоту пірольного та піридинового типу, а також карбонільні та ефірні атоми кисню надають активному вугіллю максимальної електронодонорної здатності.

Вивчено кількісні залежності каталітичної активності та відновної здатності активного вугілля, модифікованого гетероатомами азоту і кисню. Знайдено, що активне вугілля СКН, СВГС та КАВ, що містить 4,5-6,0; 4,8-5,5 та 2,0-3,2 % кисню, відповідно, і вугілля КАВ із вмістом 2,2-3,6 % азоту виявляє найбільш високі електронодонорні властивості.

1. У дисертації обгрунтовано нове рішення проблеми одержання N-, О-вмісного активного вугілля із заданими параметрами, що виникла внаслідок недостатньої визначеності впливу умов синтезу на фізико-хімічні властивості та електронодонорну здатність активного вугілля. Для вирішення проблеми проведено дослідження сорбційно-каталітичної активності, іонообмінної ємності, відновної здатності, структурно-сорбційних характеристик і потенціалів поверхні активного вугілля з різним хімічним станом атомів азоту і кисню. На основі встановлених залежностей запропоновано спосіб регулювання вмісту азоту і кисню в структурі і на поверхні активного вугілля, що дозволяє направлено змінювати електронодонорні властивості одержуваного вугілля.

2. Встановлено, що при одержанні N-, О-вмісного активного вугілля визначальний вплив на хімічний стан і вміст атомів азоту і кисню мають ступінь окиснення і температура обробки вихідного вугілля.

3. Дослідження поведінки N-, О-вмісного активного вугілля в процесах переносу електронів і розрахунок енергетичних параметрів вуглецевих кластерів показали, що введення пірольних і піридинових гетероатомів азоту та ефірних і карбонільних атомів кисню до структури активного вугілля приводить до підвищення його електронодонорної здатності. Присутність в вуглецевій матриці гетероатомів азоту і кисню забезпечує більш високу електронодонорну здатність, ніж наявність атомів одного типу.

4. На основі результатів рН-потенціометричного титрування знайдено, що азотвмісне активне вугілля КАВ має більш високу аніонообмінну ємність, ніж кисеньвмісне КАВ, а найбільшу аніонообмінну ємність виявляє вугілля СКН, що містить гетероатоми обох типів.

5. При вивченні активності синтезованого N-, O-вмісного вугілля в сорбційно-каталітичних і електрохімічних процесах відмічено, що активне вугілля СКН, СВГС та КАВ із вмістом 4,5-6,0; 4,8-5,5 та 2,0-3,2 % кисню, відповідно, і вугілля КАВ, що містить 2,2-3,6%азоту, виявляє більш високу електронодонорну здатність, ніж вугілля того ж типу з іншим вмістом гетероатомів.

6. Запропоновано методику визначення електронодонорної здатності активного вугілля, що базується на вимірюванні струмів окисно-відновних процесів за участю вугілля в електрохімічній комірці з розділеними електродними просторами, яка може використовуватися для оцінки і порівняння властивостей вуглецевих матеріалів інших типів.

7. Розроблені методи синтезу активного вугілля з регульованим хімічним станом і вмістом азоту і кисню та встановлені кількісні залежності електронодонорних властивостей N-, O-вмісного активного вугілля знайдуть застосування при одержанні функціональних матеріалів із заданими параметрами.

Основні результати викладено в таких публікаціях:

1. Strelko V.V., Kartel N.T., Dukhno I.N., Kuts V.S., Clarkson R.B., Odintsov B.M. Mechanism of reductive oxygen adsorption on active carbons with various surface chemistry // Surf. Sci. – 2004. – Vol. 548, № 1-3. – P. 281-290.

Здобувачем синтезовано активне вугілля, що містить кисень у формі гетероатомів та у складі функціональних груп, досліджено його електронодонорні властивості.

2. Bagreev А., Menendez А., Dukhno I., Tarasenko Yu., Bandosz T. Bituminous coal-based activated carbons modified with nitrogen as adsorbents of hydrogen sulfide // Carbon. – 2004. – Vol. 42, № 2. – P. 469-476.

Здобувачем відпрацьовано метод одержання азотвмісного активного вугілля на основі бітумінозного вугілля із різними вихідними характеристиками.

3. Духно І.М., Лисенко А.О., Гоба В.Є., Тарасенко Ю.О. Окисно-відновні процеси за участю активного вугілля в комірці з розділеними просторами // Хімія, фізика та технологія поверхні. – 2003. – Вип. 9. – С. 64-70.

Здобувачем відпрацьовано методику дослідження електрохімічних процесів відновлення активним вугіллям іонів-окисників із застосуванням комірки з розділеними електродними просторами.

4. Духно И. Н. Синтез и исследование каталитических и электрохимических свойств активных углей, модифицированных гетероатомами водорода и кислорода // Труды Одесского политехнич. ун.-та. – 2001. – Вып. 3, № 15. – С. 281-284.

Здобувачем синтезовано препаративні партії активного вугілля, що модифіковано воднем та киснем, досліджено його електрохімічні і каталітичні властивості.

5. Strelko V., Dukhno I., Kopyl S., Kuts V., Tarasenko Yu., Zaitsev Yu. Chemical surface properties, electrochemical and catalytic activity of N-, O- and H-containing active carbons // Abstr. of International Conf. on Carbon ”Carbon’01”. – Kentucky (USA). – 2001. – CD-ROM, ISBN 0-9674971-2-4.

Здобувачем синтезовано препаративні партії та досліджено каталітичну активність у модельній реакції розкладу пероксиду водню активного вугілля, що модифіковано воднем, азотом та киснем.

6. Strelko V.V., Kartel N.T., Dukhno I.N., Kuts V.S., Odintsov B.M. The mechanism of reductive adsorption of oxygen on active carbons with various surface chemistry // Abstr. of International Conf. on Carbon ”Carbon’02”. – Beijing (China). – 2002. – CD-ROM, ISBN 7-900362-03-7/G-03.

Здобувачем синтезовано активне вугілля, що містить різні форми кисню, вивчено його активність у процесах електрохімічного відновлення діхромат- та перманганат-іонів.

7. Bagreev A., Menendez A., Kopyl S., Dukhno I., Zitsev Yu., Tarasenko Yu., Bandosz T. Bituminous coal-based activated carbons modified with nitrogen as adsorbents of hydrogen sulfide // Abstr. of International Conf. Carbon ”Carbon’03”. – Oviedo (Spain). – 2003. – CD-ROM, ISBN 84-607-8305-7.

Здобувачем відпрацьовано умови синтезу, одержано препаративну партію вугілля та досліджено структурно-сорбційні параметри і фізико-хімічні властивості азотвмісного активного вугілля на основі іспанського бітумінозного вугілля.

8. Духно И.Н., Лысенко А.А., Гоба В.Е., Тарасенко Ю.А. Синтез азотсодержащих активных углей на основе косточкового угля // Тези доповідей Всеукраїнської конф. мол. вчених з акт. питань хімії. – Київ: ІХП НАН України. – 2003. – С. 33.

Здобувачем розроблено метод синтезу азотвмісного активного вугілля на основі природного кісточкового карбонізату, вивчено вплив умов синтезу на вміст і хімічний стан атомів азоту в вугіллі.

9. Духно И.Н., Тарасенко Ю.А., Копыл С.А. Синтез, каталитические и электрохимические свойства водородных активных углей // Труды Междунар. научно-технич. конф. ”Современные проблемы химической технологии неорганических веществ”. – Том 2. – Одесса: Одесский политехнич. ун.-т. – 2001. – С. 35-38.

Здобувачем відпрацьовано умови одержання, синтезовано препаративну партію, вивчено каталітичну активність і потенціали поверхні активного вугілля, що модифіковано воднем.