Анотація до роботи:

Джужа О. В. Розробка окиснювальних та мембранних методів очищення рідких радіоактивних відходів з об’єкту «Укриття». – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата технічних наук за спеціальністю 21.06.01 – екологічна безпека. – Інститут проблем безпеки атомних електростанцій НАН України, Київ, 2008.

Дисертація присвячена експериментальному дослідженню та новому вирішенню наукової задачі, що полягає у комплексних підходах поєднання окиснювальних і мембранних методів очищення РРВ для зменшення вмісту органічних речовин і ТУЕ, а також інших радіонуклідів. Отримано дані з фазового розподілу активності і форм знаходження радіоізотопів цезію, стронцію, урану і ТУЕ на грубодисперсній твердій фазі, колоїдних частинках і в розчиненому стані у РРВ з об’єкта «Укриття». Встановлена наявність в РРВ значних концентрацій урану та великих активностей ТУЕ – плутонію, америцію, кюрію. Одержані результати є основою для визначення поточного рівня безпеки об’єкту «Укриття» і методів очищення РРВ.

Запропоновано новий, захищений патентом України, спосіб очищення РРВ від органічних речовин і трансуранових елементів, який включає окиснення пероксидом водню в присутності солей d-перехідних металів 4 періоду з низьким ступенем окиснення при рН 1-4 й окиснення перманганатом калію при рН 12, а також процес ультрафільтрації на полімерних або неорганічних мембранах з розміром пор від 0,05 до 0,10 мкм.

Розроблено комплексний метод окиснення РРВ і кубових залишків РРВ, який дозволяє значно знизити вміст органічних сполук (ХПК знижується від 2300–9500 до 100–1800 мгО₂/дм³), концентрацію урану від 5–12 до 1 мг/дм³ і активність ТУЕ на 97,5–99,9 %, що матиме принципове значення для вдосконалення підготовки відходів за штатною технологією ЧАЕС. Реалізацію розробленого окиснювального очищення РРВ запропоновано до впровадження на ЧАЕС.

На вперше синтезованих комплексотворних полімерах – аміновмісному олігоетері (АОЕ) і олігоетері з фосфорнокислими групами (ОЕФ) вивчено вплив деяких фізико-хімічних параметрів розчину РРВ (рН, співвідношення полімер-уран, йонна сила) та умов ультрафільтрації (тип мембран, розмір пор) на коефіцієнт затримки урану. Встановлені оптимальні співвідношення полімер-уран (2–4:1) для ефективного видалення урану з використанням АОЕ і ОЕФ при рН розчину 6. Коефіцієнт затримки урану знижується в ряду полімерів: АОЕ ОЕФ поліетиленімін. АОЕ та ОЕФ по своїм комплексотворним властивостям по відношенню до урану є високоселективними агентами і знаходяться на рівні добре відомого поліетиленіміну, який широко використовують для виділення йонів полівалентних металів та урану.

Створено метод для видалення урану із РРВ на основі комплексотворення нового аміновмісного олігоетеру й наступної ультрафільтрації (патент України), який може застосовуватися також і при визначенні урану в аналітичній хімії.

Вивчено властивості динамічних мембран на основі гідроксосполук заліза й алюмінію, а також полівінілового спирту при ультрафільтраційному очищенні води від урану. Встановлено принципову можливість ультрафільтраційного очищення ґрунтових вод проммайданчика об’єкта «Укриття» від радіонуклідів з використанням динамічних мембран з гідроксосполук заліза й полівінілового спирту. Запропонований метод може бути використано для очищення промислових та стічних вод з низьким вмістом урану.

1. У дисертації наведено експериментальне дослідження та нове вирішення наукової задачі, що полягає у комплексних підходах поєднання окиснювальних і мембранних методів очищення РРВ для зменшення вмісту органічних речовин і ТУЕ, а також інших радіонуклідів.

2. Отримано дані з фазового розподілу активності і форм знаходження ізотопів цезію, стронцію, урану і ТУЕ на грубодисперсній твердій фазі, колоїдних частинках і в розчиненому стані у РРВ з об’єкта «Укриття». Встановлена наявність в РРВ значних концентрацій урану та великих активностей ТУЕ – плутонію, америцію, кюрію.

Одержані результати є основою для визначення поточного рівня безпеки об’єкту «Укриття» і методів очищення РРВ. Показано, зокрема, що вміст поверхнево-активних речовин, плівкоутворювачів, нафтопродуктів і інших органічних сполук, а також продуктів їх деструкції, питома активність
a-випромінювачів (ТУЕ і урану) в приміщенні 001/3 об’єкта «Укриття» і в кубових залишках РРВ значно перевищує критерії їх приймання для випарних апаратів ЧАЕС.

3. Запропоновано новий, захищений патентом України, спосіб очищення РРВ від органічних речовин і трансуранових елементів, який включає окиснення пероксидом водню в присутності солей d-перехідних металів 4 періоду з низьким ступенем окиснення при рН 1-4 й окиснення перманганатом калію при рН 12,
а також процес ультрафільтрації на полімерних або неорганічних мембранах з розміром пор від 0,05 до 0,10 мкм.

Розроблено комплексний метод окиснення РРВ і кубових залишків РРВ, який дозволяє значно знизити вміст органічних сполук (ХПК знижується від 2300–9500 до 100–1800 мгО₂/дм³), концентрацію урану від 5–12 до 1 мг/дм³ і активність ТУЕ на 97,5–99,9 %, що матиме принципове значення для вдосконалення підготовки відходів за штатною технологією ЧАЕС. Реалізацію розробленого окиснювального очищення РРВ запропоновано до впровадження на ЧАЕС.

4. На вперше синтезованих комплексотворних полімерах – аміновмісному олігоетері (АОЕ) і олігоетері з фосфорнокислими групами (ОЕФ) визначено вплив деяких фізико-хімічних параметрів розчину РРВ (рН, співвідношення полімер-уран, йонна сила) та умов ультрафільтрації (тип мембран, розмір пор) на коефіцієнт затримки урану. Визначено оптимальні співвідношення полімер-уран (2–4:1) для ефективного видалення урану з використанням АОЕ і ОЕФ при рН розчину 6.

Показано, що достатньо повна затримка йонів урану (97–99,9 %) відбувається на комплексах урану з АОЕ. Коефіцієнт затримки урану знижується в ряду полімерів: АОЕ ОЕФ поліетиленімін. АОЕ та ОЕФ за своїми комплексотворними здатностями по відношенню до урану є високоселективними агентами. За своїми властивостями вказані олігомери знаходяться на рівні добре відомого поліетиленіміну, який широко використовують для виділення йонів полівалентних металів та урану.

Створено метод для видалення урану із РРВ на основі комплексотворення нового аміновмісного олігоетеру й наступної ультрафільтрації (патент України), який може застосовуватися також і при визначенні урану в аналітичній хімії.

5. Вивчено властивості динамічних мембран на основі гідроксосполук заліза й алюмінію, а також полівінілового спирту при ультрафільтраційному очищенні води від урану. Виявлено екстремальна залежність коефіцієнту затримки урану (R) та об’ємного потоку води, що очищується динамічними мембранами від величини рН розчину. Максимальне значення величини R знайдено для гідросполук заліза при рН 2,7–2,8, а для гідросполук алюмінію при рН 5,2–5,4.

Встановлено принципову можливість ультрафільтраційного очищення ґрунтових вод проммайданчика об’єкта «Укриття» від радіонуклідів з використанням динамічних мембран з гідроксосполук заліза й полівінілового спирту. Найповніше очищення розчинів спостерігається для багатозаряджених йонів урану і стронцію, а найменш повне для однозарядженого йону цезію. Запропонований метод може бути використано для очищення промислових та стічних вод з низьким вмістом урану.

Публікації автора:

1. Взаимодействие урана с аминосодержащим олигоэфиром при очистке вод методом комплексообразования и ультрафильтрации / Руденко Л. И., Хан В. Е., Вортман М. Я., Ральчук И. А., Шевчук А. В., Джужа О. В., Клименко Н. С., Шевченко В. В. // Доп. НАН України. – 2006. – № 5. – С. 141–144.

2. Руденко Л. И. Окислительная и мембранная очистка жидких радиоактивных отходов от органических соединений и трансурановых элементов / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е. // Доп. НАН України. – 2006. – № 6. –
   С. 150–153.

3. Очистка жидких радиоактивных отходов от урана методом комплексообразования и ультрафильтрации / Руденко Л. И., Хан В. Е., Джужа О. В., Вортман М. Я., Шевчук А. В., Клименко Н. С., Шевченко В. В. // Доп. НАН України. – 2007. – № 1. – С. 145–148.

4. Руденко Л. И. Окислительная очистка жидких радиоактивных отходов от органических соединений и радионуклидов перманганатом калия / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е. // Доп. НАН України. – 2007. – № 2. – С. 149–151.

5. Руденко Л. И. Полупроницаемые динамические мембраны при ультрафильтрационной очистке грунтовых вод от радионуклидов / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е. // Радиохимия. – 2007. – Т. 49, № 2. – С. 179–181.

6. Функциональный олигомер как комплексообразующий агент для очистки жидких радиоактивных отходов из объекта «Укрытие» / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е., Вортман М. Я., Шевчук А. В., Клименко Н. С., Шевченко В. В. // Вопросы химии и химической технологи. – 2007. – № 3. – С. 209–212.

7. Руденко Л. И. Свойства динамических мембран при ультрафильтрационной очистке воды от урана / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е., Ковальчук С. И. // Доп. НАН України. – 2007. – № 6. – С. 139–143.

8. Руденко Л. И. Трансурановые элементы в жидких радиоактивных отходах из объекта «Укрытие» / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е. // Доп. НАН України. 2007. – № 10. – С. 140–144.

9. Пат. 27863 Україна, МПК⁷ G 21 F 9/00 – F 9/04 Спосіб очищення рідких радіоактивних відходів від трансуранових елементів / Руденко Л. І., Джужа О. В., Хан В. Є. ; Інститут біоорганічної хімії та нафтохімії НАН України. - № а 2006 07335 ; заявл. 03.07.2006 ; опубл. 26.11.2007, Бюл. № 19.

10. Руденко Л. І. Розробка способу очищення рідких радіоактивних відходів з об’єкту «Укриття» від органічних сполук та трансуранових елементів / Руденко Л. І., Джужа О. В., Хан В. Є. // Зб. тез І Всеукр. наук.-практ. конф. з хімії та хімічної технології студентів, аспірантів та молодих вчених, 27–29 квітня 2006 р. – К., 2006. – С. 113.

11. Функциональный олигомер как комплексообразующий агент для очистки жидких радиоактивных отходов из объекта «Укрытие» / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е., Вортман М. Я., Шевчук А. В., Клименко Н. С., Шевченко В. В. // Зб. тез ІV Українсько-Польської наук. конф. «-[SPA]_n- Полімери спеціального призначення», 11–14 вересня 2006 р. – Дніпропетровськ, 2006. – С. 54.

12. Разработка способа очистки жидких радиоактивных отходов из объекта «Укрытие» от органических веществ и радионуклидов / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е., Матвиенко А. В. // Сб. тез. 4 Междунар. конф. «Сотрудничество для решения проблемы отходов» 31 января – 1 февраля 2007 р. – Харьков, 2007. –
    С. 64–66.

13. Властивості динамічнихих мембран при ультрафільтраційному очищенні води від урану / Руденко Л. І., Джужа О. В., Хан В. Є., Ковальчук С. І. // Зб. тез Міжнар. конф. «Мембранні та сорбційні процеси і технології»,
    5–7 березня 2007 р. – К., 2007. – С. 74.

14. Руденко Л. И. Свойства жидких радиоактивных отходах из объекта «Укрытие» / Руденко Л. И., Джужа О. В., Хан В. Е. // Сб. тез. XV (ежегодной) междунар. науч.-тех. конф. «Экологическая и техногенная безопаснсть. Охрана водного и воздушного басейнов. Утилизация отходов», 11–15 июня 2007 р. – Бердянск, 2007. – С. 214–219.

15. Висновок про видачу патенту України від 22.12.2007. МПК : С 07 С 279/00 С 02 F 1/58, C 02 F 1/62. Спосіб очищення води / Вортман М. Я., Руденко Л. І., Хан В. Є., Ральчук І. О., Джужа О. В., Клименко Н. С., Шевчук О. В., Шевченко В. В. – Заявка № а на 2006 00849; Заявл. 31.01. 2006.

16. Спосіб очищення води / Вортман М. Я., Руденко Л. І., Хан В. Є., Клименко Н. С., Шевчук О. В., Джужа О. В., Шевченко В. В. – Заявка на винахід України № а 2006 11791 від 9.11.2006.