Анотація до роботи:

Бекеньов Л. В. Особливості електронної та магнітної структур сплавів Гейслера на основі Co та Ir. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. Інститут металофізики ім. Г.В. Курдюмова НАН України, Київ, 2007.

На основі застосування повністю релятивістського методу ЛМТО зонних розрахунків встановлені визначальні особливості електронної та магнітної структур сплавів Гейслера на основі Co та Ir (Co₂TiAl, Co₂VAl, Co₂TiSn, Co₂ZrSn, Co₂Cr_1-xFe_xAl, (Co_1-xNi_x)₂NbSn, IrMnAl). Для цих сплавів розраховано та проаналізовано рентгенівські спектри поглинання, спектри рентгенівського магнітного циркулярного дихроїзму, оптичні спектри. Знайдено гарне узгодження результатів розрахунків з наявними експериментальними даними.

Показано, що згідно з результатами розрахунків досліджені сплави не є напівметалічними феромагнетиками.

Встановлено наявність піків густини електронних станів поблизу рівня Фермі, які можуть бути пов’язані із структурним розупорядкуванням досліджених сплавів.

Знайдено суттєві залежності магнітних та магнітооптичних властивостей досліджених сплавів від локального оточення та структурного розупорядкування.

Показано, що формування магнітних властивостей основного стану сплаву IrMnAl може відбуватись шляхом утворення неколінеарної магнітної структури.

Встановлено, що застосування виведених в рамках іонної моделі магнітооптичних правил сум для спектрів рентгенівського магнітного циркулярного дихроїзму для обчислення величин спінового та орбітального магнітних моментів може призводити до помилкових результатів.

У дисертації за допомогою проведення повністю релятивістських ab initio розрахунків методом ЛМТО вперше для сплавів Гейслера на основі Co та Ir (Co₂TiAl, Co₂VAl, Co₂TiSn, Co₂ZrSn, Co₂Cr_1-xFe_xAl, (Co_1-xNi_x)₂NbSn, IrMnAl) теоретично встановлені визначальні особливості їх електронної та магнітної структур. Основні результати проведених розрахунків можуть бути сформульовані наступним чином:

1. Густина d станів Co для обох напрямків спіну в сплавах Гейслера Co₂TiAl та Co₂VAl має значні піки, що розташовані впритул до рівня Фермі для Co₂VAl і майже на рівні Фермі для Co₂TiAl. Ці піки на рівні Фермі говорять про структурну нестабільність досліджуваних сплавів і можуть бути пов’язані із структурним розупорядкуванням реальних сплавів Co₂TiAl та Co₂VAl. Поблизу рівня Фермі густина станів для спінів «вниз» сплаву Co₂VAl має маленьку непряму щілину (між E = -0.22еВ та E = -0.16еВ), тоді як для сплаву Co₂TiAl ніякої щілини немає. Незважаючи на щілину, Co₂VAl, як і Co₂TiAl не є напівметалічним феромагнетиком.

2. Особливістю електронної структури сплавів Co₂TiSn та Co₂ZrSn є наявність значного піку густини станів для напрямку спіну «вниз», що розташований впритул до рівня Фермі і є досить подібним для обох сплавів. Цей пік говорить про структурну нестабільність досліджуваних сплавів і може бути пов’язаний із структурним розупорядкуванням реальних сплавів Co₂TiSn та Co₂ZrSn. Поблизу рівня Фермі густина станів для напрямку спіну «вниз» для обох сплавів має непряму щілину (при E = -0.18еВ для Co₂TiSn та для Co₂ZrSn при E = -0.14еВ), проте рівень Фермі перетинає енергетичні зони для обох напрямків спіну, а тому сплави Co₂TiSn та Co₂ZrSn не є напівметалічними феромагнетиками.

3. Спін-орбітальне розщеплення енергетичних d зон сплавів Co₂Cr_1-xFe_xAl знищує щілину для станів зі спіном «вниз». Проте спінова поляризація на рівні Фермі для сплавів з 0 < x < 0.4 є дуже високою (більше 95%). Збільшення концентрації атомів Fe призводить до різкого зменшення спінової поляризації носіїв заряду.

4. Порівняння результатів розрахунків для сполук Co₂Cr_1-xFe_xAl з різним вмістом Fe показує, що локальні магнітні моменти в основному зумовлюються атомним оточенням і мало залежать від значення x. Спіновий магнітний момент атомів Fe варіюється в цих сполуках від 2.695м_B до 2.808м_B та залежить головним чином від відстані Fe–Fe. Значення локальних магнітних моментів на атомах Co в різних сполуках дуже близькі одне до одного, якщо найближче оточення атомів Co однакове. Магнітні моменти на атомах Cr сильно залежать не лише від сорту оточуючих їх атомів, а й від розташування цих атомів. Розрахунки показують, що структурні дефекти, особливо атомна невпорядкованість, можуть сильно впливати на магнітний стан атомів сплавів Co₂Cr_1-xFe_xAl і значно змінювати магнітооптичні властивості цих сплавів.

5. В високотемпературній Fm3m фазі сплаву Co₂NbSn густина станів має пік на рівні Фермі. Присутність цього піку пов’язана із структурною нестабільністю сплаву Co₂NbSn. В низькотемпературній Pmma фазі сплаву Co₂NbSn рівень Фермі знаходиться в локальному мінімумі. Повна густина станів на рівні Фермі при переході з високотемпературної фази до низькотемпературної зменшується майже в два рази. Структурний перехід в Co₂NbSn з Fm3m фази в Pmma фазу пов’язаний з зонним ефектом Яна-Теллера. Розрахунки показали сильну залежність магнітного стану сплаву Co₂NbSn від невпорядкованості та дефектів заміщення. Зміщення атомів Co з їх номінальних позицій більш, ніж на 4%, призводить до немагнітного основного стану сплаву Co₂NbSn.

6. Основний стан Pmma фази сплавів (Co_1-xNi_x)₂NbSn стає немагнітним при x 0.625, а не при x 0.32, як випливає з експерименту, що пов’язано із структурною невпорядкованістю реальних сплавів. Зникнення як структурного, так і магнітного фазових переходів в сплавах (Co_1-xNi_x)₂NbSn при зростанні концентрації атомів Ni пов’язано зі збільшенням при цьому зростанні густини станів на рівні Фермі для Pmma фази сплавів (Co_1-xNi_x)₂NbSn.

7. Величина повної густини станів на рівні Фермі для сплавів (Co_1-xNi_x)₂NbSn збільшується майже на 30% при зміні значень x від 0.0 до 0.5. Це збільшення не є монотонним, і найменшу величину повної густини знайдено для x = 0.25. Велике значення повної густини станів на рівні Фермі для сплаву з x = 0.5 може розглядатись як теоретичне підтвердження експериментальних результатів, згідно з якими при сплавленні Co₂NbSn з Ni температура структурного переходу при вмісті Ni x = 0.47 зменшується до нуля.

8. Сплав IrMnAl має тенденцію до антиферомагнітного впорядкування. Невеликі значення магнітного моменту сплаву IrMnAl можуть зумовлюватись неколінеарною магнітною структурою та невпорядкованістю атомів Mn. Розрахунки показують, що основний стан сплаву IrMnAl відповідає спіральній магнітній структурі з хвильовим вектором спінової спіралі q = (0.75,0.75,0). Електронні стани сильно перерозподіляються при переході від колінеарної феромагнітної до неколінеарної спіральної магнітної структури.

9. На значення спінового та орбітального магнітних моментів, що одержані за допомогою магнітооптичних правил сум з теоретично розрахованих спектрів рентгенівського магнітного циркулярного дихроїзму, значно впливають невраховані іонною моделлю, в рамках якої отримані магнітооптичні правила сум, енергетична залежність радіальних матричних елементів та наявність p s переходів. Це може призводити до значних похибок при обчисленні спінового та орбітального магнітних моментів за допомогою магнітооптичних правил сум.

Публікації автора:

1. Antonov V.N., Harmon B.N., Bekenov L.V., Shpak A.P., Yaresko A.N. Electronic structure and x-ray magnetic circular dichroism in the Heusler alloy Co₂NbSn // Phys. Rev. B. – 2005. – Vol. 71. – P. 174428-1 – 174428-10.

2. Antonov V.N., Dьrr H.A., Kucherenko Yu.N., Bekenov L.V., Yaresko A.N. Theoretical study of the electronic and magnetic structures of the Heusler alloys Co₂Cr_1-xFe_xAl // Phys. Rev. B. – 2005. – Vol. 72. – P. 054441-1 – 054441-12.

3. Bekenov L.V., Antonov V.N., Shpak A.P., Yaresko A.N. Electronic structure and excited-state properties of Co₂TiSn and Co₂ZrSn from ab initio calculations // Condensed Matter Physics. – 2005. – Vol. 8, № 3(43). – P. 565–577.

4. Antonov V.N., Harmon B.N., Yaresko A.N., Bekenov L.V., Shpak A.P. Spin spirals and x-ray magnetic circular dichroism in IrMnAl: First-principles calculations // Phys. Rev. B. – 2006. – Vol. 73. – P. 094445-1 – 094445-10.

5. Bekenov L.V., Antonov V.N., Plotnikov N.A., Shpak A.P., Yaresko A.N. Electronic structure and optical properties of Co₂TiAl and Co₂VAl from ab initio calculations // Металлофизика и новейшие технологии. – 2007. – T. 29, №1. – C. 57–65.