Анотація до роботи:

Єлісєєв Є. А. Особливості діелектричних властивостей та фазових діаграм сегнетоелектричних плівок та релаксорів. - Рукопис.

Дисертація на здобуття накового ступеня кандидата фізико-математичних наук зі спеціальності 01.04.07 – фізика твердого тіла. - Інституті проблем матеріалознавства ім. І.М. Францевича НАН України, Київ, 2002.

Вперше проведене комплексне теоретичне дослідження нанорозмірних ефектів основних діелектричних характеристик та фазових діаграм сегнетоелектричних плівок та релаксорів для різних моделей щодо геометрії задачі та граничних умов.

В рамках статистичної теорії випадкових полів у сильно поляризовних матеріалах послідовно отримано функцію розподілу радіусу кореляції в сегнетоелектричних релаксорах, досліджена її залежність від температури для різних станів сегнетоелектрика, (впорядкований стан, змішаний стан сегнетоелектричного скла та фаза дипольного скла). Вперше запропоновано метод розрахунку фазових діаграм твердих розчинів релаксорів.

Вперше теоретично доведено, що властивості плівок можна з високою точністю описувати вільною енергією об’ємного матеріалу з перенормованими коефіцієнтами, залежними від температури, товщини плівки та екстраполяційних довжин. Показано, що врахування поля деполяризації не приводить до суттєвих змін, якщо екстраполяційні довжини набагато більші ніж кореляційна довжина. Вперше показано, що низько частотна сприйнятливість багатошарових плівок сегнетоелектриків описується подібно до такої ж величини для об’ємної системи, лише статична сприйнятливість та власна частота суттєво залежать від товщини плівки. Аналітично досліджено залежність м’якої моди коливань такої системи від товщини.

Результати дисертаційної роботи вказують шляхи до вирішення прикладної проблеми створення полярних матеріалів та систем з наперед визначеними діелектричними та піроелектричними властивостями.

В дисертації наведено результати проведених комплексних теоретичних досліджень нанорозмірних та кореляційних ефектів сегнетоелектричних плівок та релаксорів. Зокрема було розглянуто вплив поверхневих та розмірних ефектів на фазові діаграми та основні діелектричні характеристики, такі як спонтанна поляризація, діелектрична проникливість та піроелектричний коефіцієнт, для різних моделей плівок щодо геометрії задачі та граничних умов.

Для релаксорних сегнетоелектриків було досліджено вплив випадкового поля на кореляційні функції флуктуацій параметру порядку, функцію розподілу радіусу кореляції та фазові діаграми релаксорних та впорядкованих сегнетоелектриків. Отримані результати мають фундаментальне значення, оскільки дозволяють пояснити особливості фазових діаграм та електрофізичних властивостей вищезгаданих матеріалів, характеристики функції розподілу полярних нанокластерів в релаксорних сегнетоелектриках.

Практичне значення представлених результатів полягає в можливості предбачення властивостей різноманітних твердих розчинів на основі характеристик їх складових, атакож плівок різної товщини за властивостями об’ємної системи. Таким чином, отримані результати вказують шляхи до вирішення прикладної проблеми створення сегнетоелектричних матеріалів та систем з наперед визначеними електрофізичними властивостями.

1. Показано, що статична кореляційеа функція для релаксорів має вигляд суперпозиції двох лорентцівських ліній з різними значеннями кореляційного радіусу на відміну від корелятору фази Бернса. Була знайдена залежність цих радіусів від температури та напівширини розподілу випадкового поля. Виявилось, що тільки для малих значень хвильового вектору радіус кореляції прямує до нескінченості в точці фазового переходу (як і для впорядкованих сегнетоелектриків), в той час як при великих значеннях хвильового вектору радіус кореляції має лише максимум, що розмивається зі збільшенням напівширини розподілу випадкового поля.

2. На основі залежності радіусу кореляції фази Бернса від електричного поля вперше було послідовно досліджено функцію розподілу радіусу кореляції в сегнетоелектричних релаксорах та її залежність від температури для різних станів сегнетоелектрика, таких як впорядкований стан, змішаний стан сегнетоелектричного скла та фаза дипольного скла. Використовуючи цю функцію розподілу, можна пояснити динамічні властивості релаксорів та особливості залежності радіусу кореляції релаксорів від темпемператури.

3. Фазові діаграми та діелектричні властивості твердих розчинів релаксорів та сегнетоелектриків впеше було описано в термінах статистичної теорії випадкових полів у сильно поляризовних матеріалів. Було теоретично отримано фазову діаграмму твердого розчину магноніобату свинцю - титанату свинцю, та пояснено існування максимуму електромеханічного відгуку, що спостерігався для магноніобату свинцю з приблизно 10% титанату свинцю. Аномальна поведінка твердого розчину двох релаксорів скандотанталат – скандоніобат свинцю (зростання температури переходу при збільшенні ступені невпорядкування системи для складів, збагачених ніобієм) була пояснена впливом кореляційних та нелінійних ефектів з врахуванням відмінностей в нелінійній поляризовності атомів танталу та ніобію у кисневих октаедрах.

4. Основні діелектричні характеристики сегнетоелектиричних плівок, такі як спонтанна поляризація, статична діелектрична проникливість та піроелектричний коефіцієнт, були послідовно розглянуті в термінах термодинамічної феноменологічної теорії Ландау-Гінзбурга-Девоншира. Вперше було аналітично досліджено особливості фізичних величин плівки в сегнетоелектричній фазі. Особливу увагу було приділено впливу поля деполяризації, що особливо актуально для нанорозмірних систем. Було показано, що особливості електрофізичних властивостей плівок суттево залежать від товщини останніх, але поведінка в околі критичної точки якісно подібна до властивостей об’ємної системи, лише температура фазового переходу залежить від товщини плівки (фазовий перехід, керований розмірами). Зокрема, існує критичне значення товщини, плівки з меншою товщиною знаходяться в параелектричнійфазі при будь-якому значенню температури (фазовий перехід не відбувається). Це явище інколи ще називають фазовим переходом, індукованим розмірами (товщиною).

5. Проведено детальне порівняння двох різних моделей систем, в яких поле деполяризації виникає (с-плівки) та не виникає (а-плівки) в залежності від геометрії системи. Виявилось, що в загальному випадку поле деполяризації суттево впливає на розподіл фізичних величин по товщині плівки. Зокрема, розподіли фізичних величин для с-плівок виявились більш однорідними ніж для а-плівок. Критична товщина для с-плівок завжди більша ніж для а-плівок, зокрема для малих значень екстраполяційних довжин критичні значення товщини для ціх двох систем можуть відрізнятись на порядок величини. Вперше було показано, що врахування поля деполяризації для плівки, в якій поляризація перпендикулярна до поверхні, не приводить до суттєвих змін, якщо екстраполяційні довжини набагато більші ніж кореляційна довжина.

6. Вперше послідовно теоретично показано, що властивості плівок можна з високою точністю описувати вільною енергією об’ємного матеріалу з перенормованими коефіцієнтами, залежними від температури, товщини плівки та екстраполяційних довжин. Було показано, що для модельних сегнетоелектриків типу титанатів свинцю та барію це перенормування зводиться до заміни температури переходу об’ємної системи на таку, що залежить від товщини плівки та дорівнює нулю для критичного значення товщини (фазовий перехід керований розмірами).

7. Динамічна діелектрична сприйнятливість багатошарових плівок сегнетоелектриків в залежності від товщини шарів та температури вперше була знайдена на основі термодинамічної феноменологічної теорії Ландау-Гінзбурга-Девоншира. Було показано, що низько частотна сприйнятливість описується сприйнятливостю демпфованого осцилятора, час згасання та характерна частота якого разом зі статичною сприйнятливісті суттево залежать від товщини плівки. Вище згадана частота була співставлена з м’якою моди коливань системи, оскільки було знайдено, що ця мода перетворюється на нуль в точці фазового переходу, керованого розмірами системи. Високочастотна сприйнятливість плівки наближається до такої ж величини для об’ємної системи, незалежно від товщини плівки, лише виявляє особливості поблизу характерних частот коливань системи, які були відсутні в об’ємній системі.