Анотація до роботи:

Телегєєва О.Г. Каталітичне окиснення метану та водню на напівпровідникових матеріалах на основі SnO₂, модифікованих Pt або Pd, та чутливість відповідних сенсорів. – Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня кандидата хімічних наук за спеціальністю 02.00.04 – фізична хімія. – Київський національний університет імені Тараса Шевченка, Київ, 2007.

1. Досліджено каталітичні властивості нетрадиційних гетерогенних каталізаторів – сенсорних матеріалів на основі SnO₂, модифікованих добавками Pd або Pt, в широкому концентраційному інтервалі платинових металів. Показано, що каталітична активність зразків у реакціях окиснення СН₄ та Н₂ зростає з підвищенням вмісту нанесеного металу (Pd або Pt ).

2. Методом РФЕС показано, що ступінь окиснення Стануму в сформованих зразках дорівнює (4+), що відповідає SnO₂. Ступінь окиснення Стибію в процесі формування зразків при прожарюванні змінюється з (3+) до (5+). Платина знаходиться у двох формах: Pt²⁺ та Pt⁴⁺, а паладій – у ступені окиснення Pd²⁺. Встановлено, що ступені окиснення елементів у сенсорних матеріалах не змінюються після проведення реакцій окиснення СН₄ та Н₂.

3. Вивченням кінетичних закономірностей реакцій окиснення метану та водню на сенсорних матеріалах, модифікованих Pd або Pt , встановлено, що для обох реакцій швидкість має перший порядок за метаном або за воднем та нульовий за киснем. Показано, що реакції окиснення метану та водню перебігають за ударним механізмом через взаємодію міцно хемосорбованого кисню з газовою молекулою, яка в перехідному стані втрачає поступальні ступені свободи.

4. Показано, що чутливість сенсорів на основі SnO₂ до метану та водню при збільшенні вмісту Pd або Pt у сенсорному матеріалі проходить через максимум. Показано, що оптимальний за чутливістю сенсор відповідає заповненню поверхні сенсорного матеріалу добавками Pd або Pt, які складають ~ 0,1 моношару нанесеного металу.

5. Встановлена симбатність у залежності каталітичної активності сенсорних матеріалів у реакціях окиснення метану та водню та чутливості сенсорів до СН₄ та Н₂ з підвищенням вмісту добавок ( Pd або Pt) при малих концентраціях нанесеного металу.

6. На основі вивчення каталітичної властивості та чутливості сенсорних матеріалів з біметалічними добавками Pt–Pd встановлено оптимальний склад нанесенних добавок Pt–Pd до сенсорного матеріалу на основі SnO₂.

7. Показано, що фізико – хімічні закономірності взаємодії газів з поверхнею газочутливих матеріалів є основою для створення оптимальних адсорбційно–напівпровідникових сенсорів.

Публікації автора:

1. Яцимирский В.К., Телегеева А.Г., Максимович Н.П., Болдырева Н.А. Кинетика реакции окисления метана на палладийсодержащих сенсорных материалах адсорбционно – полупроводникового типа // В збірнику наукових праць, Фізико–хімія конденсованих систем і міжфазних границь. – К.: Видавничо–поліграфічний центр “Київський університет”, 2003. – С. 145-148.

2. Яцимирський В.К., Максимович Н.П., Болдирєва О.Ю., Нікітіна Н.В., Телегєєва О.Г. Каталітичні властивості сенсорних матеріалів на основі SnO₂ , модифікованих Pt та Pd , в реакції окиснення водню // Вісник Київського університету. – 2004. – 42. – С. 33-34.

3. Яцимирский В.К., Телегеева А.Г., Максимович Н.П., Болдырева Н.А., Никитина Н.В. Влияние добавок палладия на чувствительность адсорбционно – полупроводниковых сенсоров и их каталитическую активность в окислении СН₄ // Украинский химический журнал. – 2004. – 70. – Вып. 11. – С. 42-46.

4. Яцимирский В.К., Максимович Н.П., Телегеева А.Г., Никитина Н.В., Болдырева Н.А. Полупроводниковые сенсоры на основе SnO₂ с добавками Pt и их каталитическая активность в реакции окисления метана // Теоретическая и экспериментальная химия. – 2005. – Т. 41, № 3. – С. 176-179.

5. Яцимирский В.К., Максимович Н.П., Болдырева О.Ю., Никитина Н.В., Телегеева А.Г. Влияние добавок Pt и Pd на чувствительность полупроводниковых сенсоров к водороду и их каталитическую активность в реакции окисления водорода // Теоретическая и экспериментальная химия. – 2005. – Т. 41, № 5. – С. 302-306.

6. Яцимирський В.К., Максимович Н.П., Нікітіна Н.В., Болдирєва О.Ю., Телегєєва О.Г. Вплив домішок Pt та Pd на чутливість сенсорів на основі SnO₂ до Н₂, та їх каталітична активність в реакції окиснення водню // В збірнику наукових праць, Фізико–хімія конденсованих систем і міжфазних границь (до 100 – річчя кафедри фізичної хімії). – К.: Видавничо–поліграфічний центр “Київський університет”, 2005. – Вип. 2. – С. 36-40.

7. Yatsimirsky V., Maksymovych N., Boldyreva N., Telegeeva A. Kinetics study of methane oxidation on SnO₂ based sensor materials impregnated with palladium // In book of Abstract, 9^th International Meeting on Chemical Sensors. – Boston, USA –2002. – Р. 475.

8. Яцимирський В.К., Максимович Н.П., Телегєєва О.Г., Болдирєва Н.А., Нікітіна Н.В., Каскевич О.К. Вивчення кінетики окиснення метану на сенсорних матеріалах на основі SnO₂ з різним вмістом Pd // Матеріали Міжнародного симпозіуму, Сучасні проблеми фізичної хімії. – Донецьк, Украина – 2002. – С. 42.

9. Ісаєнко О.Ю., Телегєєва О.Г. Вплив домішок Pd та Pt на чутливість напівпровідникових сенсорів до вуглеводнів // В збірці тез доповідей, Четверта Всеукраїнська Наукова Конференція Студентів та Аспірантів “Сучасні проблеми хімії” – Київ, Україна – 2003. – С. 148-149.

10. Yatsimirsky V.K., Maksymovych N.P., Telegeeva A.G., Boldyreva O.Yu. Catalytic oxidation of hydrogen and methane over SnO₂; the sensors material doped by small amounts of Pt // In book of Abstract, VII Ukrainian – Polish Symposium on Theoretical and Experimental Studies of Interfacial Phenomena and their Technological Applications. – Lublin, Poland – 2003. – P. 323.

11. Yatsimirsky V.K., Maksymovych N.P., Telegeeva A.G., Nikitina N.V., Boldyreva O.Yu. Influence of charge state of supported Pt or Pd on catalytic properties and sensitivity of semiconductor gas sensors // In book of Abstract, VIII Ukrainian – Polish Symposium on Theoretical and Experimental Studies of Interfacial Phenomena and their Technological Applications. – Odessa, Ukraine – 2004. – P. 381-382.

12. Yatsimirsky V.K., Maksymovych N.P., Telegeeva A.G., Nikitina N.V., Boldyreva N.A. Catalytic properties in methane oxidation and sensitivity to CH₄ of SnO₂ – based sensor material modified by Pt and Pd // In book of Abstract, Тhe Second International Conference “Highly – Organized Catalytic Systems”. – Moscow, Rassia – 2004. – P. 130.