Анотація до роботи:

Яготинцев К.О. Інтеркаляція фулериту С₆₀: кінетика та вплив на фізичні властивості – Рукопис.

Дисертація на здобуття вченого ступеня кандидата фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 – фізика твердого тіла. Фізико-технічний інститут низьких температур ім. Б.І. Вєркіна НАН України, Харків, 2006 р.

У роботі експериментально досліджено кінетику інтеркаляції фулериту С₆₀ домішками Не, О₂, Cu, та вплив інтеркаляції на структурні, електричні, термодинамічні та інші властивості фулериту С₆₀. Кінетика насичення фулериту С₆₀ гелієм була досліджена докладно, та виявлено, що інтеркаляція фулериту С₆₀ гелієм проходить у два етапи, оцінено відповідні значення коефіцієнтів дифузії гелію. Побудовано термодинаміку інтеркаляції фулериту С₆₀, показано, що термодинамічна сила, що приводить до інтеркаляції, має ентропійний, характер.

Встановлено, що витримка плівок С₆₀ на мідному підшарі протягом тривалого часу на повітрі приводить до аномально швидкої дифузії мідного підшару в плівку С₆₀ з утворенням комплексу Cu_xO_yС₆₀. На основі припущення про різний внесок в електропровідність статичного та динамічного безладу пояснено природу різної зміни електропровідності плівок різного ступеня структурної досконалості при переході в орієнтаційно впорядковану фазу.

Встановлено мікроскопічний механізм утворення моноклінної фази фулериту С₇₀ що базується на ролі анізотропної взаємодії молекул С₇₀.

У дисертації розглянуті питання інтеркаляції фулериту С₆₀ домішками Не, О₂, Cu. Докладно досліджена кінетика насичення фулериту С₆₀ гелієм. Досліджено залежність електричних властивостей плівок фулериту С₆₀ від їх структурної якості та вмісту кисню. Досліджено структуру масивного фулериту С₇₀ в низькотемпературній моноклінній та середній ромбоедричній фазі. Основні результати роботи можна сформулювати таким чином:

1. Вперше показано, що інтеркаляція фулериту гелієм є двостадійним процесом. На першій стадії заповнюються октаедричні, на другий тетраедричні порожнечі. Отримані оцінки відповідних значень коефіцієнтів дифузії гелію у фулериті С₆₀. На основі власних розрахунків показано, що атоми гелію прагнуть спочатку заповнити октаедричні порожнечі, а так само, що дифузія гелію між октаедричними порожнечами відбувається з використанням проміжного стану у тетраедричної порожнечі.

2. Побудовано термодинаміку інтеркаляції фулериту С₆₀ гелієм при досить високих температурах. Показано, що термодинамічна сила, що приводить до інтеркаляції, має ентропійний, а не енергетичний характер. У подібній моделі кожний атом гелію, що перебуває в октаедричной порожнечі, створює внутрішній тиск близько 1 кбар, що і є причиною неочікуваного розширення гратки при інтеркаляції гелієм.

3. При вивченні плівкових зразків фулериту С₆₀ на мідних підкладках в атмосфері, що містить кисень, виявлено аномально швидку зустрічну дифузію міді й кисню до С₆₀ з утворенням комплексу Cu_xO_yС₆₀ по всій глибині плівки. Нова фаза Cu_xO_yС₆₀ є квазістабільною, відпалення в вакуумі приводить до зникнення проявів нової фази. Запропоновано модель електроіндукованої дифузії.

4. Плівки С₆₀ різного ступеня структурної досконалості виявляють якісно різний характер зміни провідності на фазовому переході. Використання різних зразків уможливило аналіз впливу обертального стану молекул і статичного безладдя на провідні властивості плівок С₆₀. Пояснення природи різної зміни в електропровідності плівок, при переході в орієнтаційно впорядковану фазу, базується на припущенні про різний внесок в електропровідність статичного й динамічного безладу.

5. Дослідження структури середньої й низькотемпературної фаз фулериту С₇₀ показали, що як для середньої, так і для низькотемпературної фази фулериту С₇₀ характерним є суттєва анізотропія теплового розширення. Вперше запропоновано механізм фазового переходу до моноклінної фази в фулериті С₇₀.

Публікації автора:

1. Katz E.A., Faiman D., Shtutina S., Isakina A.P., Iakoubovskii A., Yagotintsev K.A., High quality textured C₆₀ thin films on a mica substrate: growth, crystalline structure, electrical and photoelectrical properties // Solid State Phenomena –2001, –V.80-81, –Р.15-20.

2. Katz E. A., Faiman D., Shtutina S., Froumin N., Polak M., Isakina A. P., Yagotintsev K. A., Strzhemechny M. A., Strzhemechny Y. M., Zaitsev V. V., Schwarz S. A., Structural and chemical modifications in Cu-supported C₆₀ thin films exposed to an atmosphere of air or iodine// Physica B –2001. –V. 304, №.1-4. –Р. 348-356.

3. Исакина А.П., Прохватилов А.И., Стржемечный М.А., Яготинцев К.А., Структура, параметры решетки и анизотропия теплового расширения фуллерита С₇₀// ФНТ, –2001. –Т.27, №12. –С.1406-1420.

4. Legchenkova I.V., Prokhvatilov A.I., Stetsenko Yu.E., Strzhemechny M.A., Yagotintsev K.A., Avdeenko A.A., Eremenko V.V., Zinoviev P.V., Zoryansky V.N., Silaeva N. B. and Ruoff R.S., Structure and Photoluminescence of Helium-Intercalated Fullerite C₆₀// ФНТ. –2002. –Т.28, №.12. –С. 1320–1323.

5. Katz E.A., Faiman D., Iakoubovskii K., Isakina A.P., Yagotintsev K.A., Strzhemechny M.A., and Balberg I., Effect of the disoder/order phase transition on the electrical and photoelectrical properties of thin C₆₀ films// Jornal of Applied Physics. –2003. –v. 93, № 6, –Р. 3401-3406.

6. Стеценко Ю.Е., Легченкова И.В., Яготинцев К.А., Стржемечный М.А., Прохватилов А.И., Интеркалирование фуллерита С₆₀ гелием и аргоном при обычных температуре и давлении// ФНТ. –2003. –Т.29, № 5. –C.597-602.

7. Yagotintsev K.A., Strzhemechny M.A., Stetsenko Yu.E., Legchenkova I.V., and Prokhvatilov A.I., Diffusion of He atoms in fullerite C₆₀// Physica (B) –2006. –V. 381, №.1-2. –Р.224-232.