Анотація до роботи:

Багмут О.Г. Формування структури і фазові перетворення при імпульсній лазерній конденсації металевих, оксидних і напівпровідникових плівок.- Рукопис.

Дисертація на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук за спеціальністю 01.04.07 - фізика твердого тіла.- Харківський національний університет ім. В.Н. Каразіна, Харків, 2003.

Дисертація присвячена розв'язанню проблеми встановлення фізичних механізмів формування структури при дискретному осадженні на підкладку пароплазмового потоку, сформованого імпульсним лазерним розпиленням одноелементних металевих і напівпровідникових мішеней, а також дослідженню структурних і фазових перетворень у плівках у постконденсаційний період. Запропоновані моделі і встановлені умови утворення епітаксійних, полікристалічних і аморфізованих газонасичених конгломератних структур. Детально досліджені стадії росту й експериментально обґрунтована модель поверхні епітаксіального лазерного конденсату, що визначає структурні перебудови при подальшому відпалі чи при природному старінні. На підставі узагальнення всіх отриманих даних уперше виявлені і класифіковані основні типи структурних і фазових станів, характер нерівноважності і типи релаксаційних процесів, що протікають у постконденсаційний період у лазерних конденсатах ряду металів з різним ступенем хімічної активності.

У дисертацiї вирiшена наукова проблема, що стосується експери-ментального встановлення основних видiв i фiзичних механiзмiв формування екстремальних структурних станiв, а також фазових перетворень при iмпульснiй лазернiй конденсацiї металевих, оксидних i напiвпровiдникових плiвок. У роботi вперше виявленi та класифiкованi основнi типи структурних i фазових станiв, характер нерiвноважностi i типи релаксацiйних процесiв, що протiкають в лазерних конденсатах у постконденсацiйний перiод.

Основні наукові и практичні результати роботи такі:

1. Установлено, що основними фiзичними параметрами, якi визначають формування структури дослiджених металевих лазерних конденсатiв в умовах iмпульсного випару мiшенi з густиною потоку випромiнювання (1-5)10⁹ Втсм^-2, є: густина пароплазмового потоку металу, що розпилюється; густина потоку газових частинок атмосфери випарної камери; схильнiсть металу до адсобрбцiї газових домiшок i до утворення з ними хiмiчних сполук; наявнiсть iонного компонента в потоцi, що осаджується; тип пiдкладки (аморфна, кристалiчна), її орiєнтацiя та температура.

2. Експериментальнi данi про структурний стан лазерних конденсатiв узагальненi у виглядi дiаграми, побудованої в координатах Г_U (безрозмiрний параметр, що дорiвнює вiдношенню потоку атомiв газу, який падає на поверхню росту конденсату за час перiоду проходження iмпульсiв, до потоку атомiв металу за час iмпульсу осадження) - Q₀ (величина початкової теплоти адсорбцiї кисню, яка вiдбиває адсорбцiйну i хiмiчну активнiсть металу). Видiленi областi формування металевих моно- i полiкристалiчних плiвок, полiкристалiчних структур з аморфною складовою по границях зерен, аморфних конгломе-ратних структур i стехiометричних оксидiв.

3. Специфiчними для методу iмпульсної лазерної конденсацiї є плiвки благородних металiв (Аu, Ag, Pd) в екстремальному структурному станi - суцiльнi, надтонкi, епiтаксiйнi та гранично насиченi дефектами кристалiчної будови.

Іх формування зумовлене впливом високенергетичної компоненти плазми, що конденсується, яка iнiцiює зростання густини центрiв зародження i мiграцiйну коагуляцiю острiвцiв металу. При осадженнi на ЛГК реалiзуються тi самi стадiї росту, що й при безперервному термiчному осадженнi. Однак всi стадii завершуються при значно менших ефективних товщинах t_е. Стадiя суцiльностi настає при t_е 5 нм, а температура епiтаксiї знижується до 290 К.

Концентрацiя дефектiв у плiвках iстотно знижується, коли коагуляцiя замiнюється коалесценцiєю острiвцiв, що вiдбувається при 2/3Т_пл>Т_п>1/3Т_пл.

Для надтонких плiвок золота в орiєнтацii [001] запропонована та експериментально обгрунтована модель поверхнi, яка мiстить виходи дефектiв упакування, по рiзнi боки яких укладається парне i непарне число моношарiв. В останньому випадку ГЦК-грати виявляються недобудованими, що обумовлює ефект двовимiрної електронної дифракцiї. Вимiряна величина температурного коефiцiєнта лiнiйного розширення поверхневого шару a^(S)_II, яка виявилася бiльшою, нiж аналогiчний коефiцiєнт a^(V) для матрицi, що вказує на деформацiю поверхнi стиском.

4. Встановлено ефект розмiрної нестабiльностi лазерних конденсатiв (001) Аu, що знаходяться в екстремальному структурному станi, який виявляється в порушеннi суцiльностi через розростання мiкропор, діаметр яких вище критичного діаметру, залежного від товщини плiвки.

5. При вiдпалi високодисперсних епiтаксiальних плiвок вiдбувається переорiєнтацiя (001)(111) Аu. Встановлено, що мiкродвiйники є центрами двопозицiйного зародження i росту зерен (111) Au, якi при контактуваннi формують границi нахилу спецiального типу (S=3 i S=13). У процесi рекристалiзацiї знижується густина дислокацiй, мiкродвiйникiв i вiльна енергiя поверхнi плiвки.

6. Розроблено методику сумісного лазерного i термiчного осадження плiвок, що дозволяє iстотно пiдвищувати швидкiсть росту i досягати ефекту низькотемпературної епiтаксiї за рахунок iонного бомбардування i введення орiєнтуючих центрiв кристалiзацiї, створених лазерною плазмою. При лазерно-термiчному спiвосадженнi металiв, якi утворюють iнтерметалiди, знижується температура їх реагенної взаємодiї.

7. Вперше показано, що варiюванням тиску кисню у випарнiй камерi можна одержати весь спектр структурних станiв лазерних конденсатiв золота: монокристали, полiкристали, аморфiзованi конденсати. Останнi є пухкими газонасиченими структурами. Іхня густина та електропровiднiсть значно нижчi за густину кристалiчного Аu. Кристалiзацiя вiдбувається при 362 К за участю промiжного рiдкофазного стану за схемою Аu-О (аморфний) Аu (рiдина) + О₂ (газ) Аu (кристал) + О₂ (газ).

8. Розвинута i обгрунтована конгломератна (близька до полiкластерної) модель структури аморфiзованих газонасичених конденсатiв Аu, Co, Fe i Сr. Вона представлена локально регулярними кластерами та подiляючими їх прошарками локального непорядку, збагаченими газовими домiшками.

У межах конгломертаної моделi плiвка залiза складається з аморфних кластерiв феромагнiтної фази, роздiлених границями, де залiзо знаходиться в станi Fе³⁺ (суперпарамагнiтна фаза). Границi збагаченi киснем та їх об’ємна частка зростає з природним старiнням плiвки у повiтрi.

В залежностi вiд складу i виду теплового впливу на аморфну плiвку, її кристалiзацiя має переважний, полiморфний або евтектичний характер.

9. Вперше отриманi i дослiдженi гранично насиченi киснем аморфнi конденсати Sе. Плiвки з малим вмiстом газових домiшок кристалiзуються полiморфно з утворенням кристалiв селену гексагональної модифiкацiї. Коли вмiст кисню в плiвцi перевищує критичний, вiдбувається двостадiйне перетворення з розшаруванням за схемою: Se-O (аморфний) Sе (аморфний) + О₂ (газ) Sе (кристал) + О₂ (газ). Характерний кiнетичний час кристалiзацiї плiвок Sе-О зменшується з пiдвищенням концентрацiї кисню за рахунок збiльшення радiальної швидкостi росту сферолiтiв селену.

10. Встановлено, що при лазерному розпиленнi одноелементних мiшеней схильнiсть до утворення кристалiчних конденсатiв зростає з ростом атомного номера Z усерединi пiдгруп перiодичної системи, що обумвлено збiльшенням ролi металевого зв’язку в матерiалi, який розпилюється.

Публікації автора:

1. Тепловое расширение тонких монокристальных пленок золота / А.Т. Пугачев, А.Г. Багмут, Н.П. Чуракова, Ю.А. Волков // Письма в ЖЭТФ.- 1983.- Т. 38, №9.- С.444 - 445.

2. Багмут А.Г., Сокол А.А. Структура и морфология металлических и полупроводниковых пленок, осажденных в зоне взаимодействия лазерного излучения с подложкой // Поверхность. Физика, химия, механика.- 1985.- №11.- С. 54 – 57.

3. Дифракционные эффекты и термическое расширение, обусловленные поверхностной структурой эпитаксиальных пленок золота / А.Г. Багмут, А.Т. Пугачев, А.А. Сокол, В.М. Косевич.- Поверхность. Физика, химия, механика.- 1986.- №2.- С. 127 - 134.

4. Багмут А.Г., Косевич В.М., Николайчук Г.П. Рост конденсированных пленок, стимулированный лазерной эрозионной плазмой // Физика и химия обработки материалов.- 1988.- №3.- С.74 - 81.

5. Багмут А.Г., Косевич В.М. Николайчук Г.П. Особенности фазообразования в пленочной системе Al-Au при лазерном испарении // Физика и химия обработки материалов.-1989.- № 4.- С. 78 - 83.

6. Багмут А.Г., Косевич В.М., Николайчук Г.П. Структура и фазовые превращения в аморфных пленках, осажденных лазерным испарением переходных металлов // Вопросы атомной науки и техники. Сер. ядерно-физические исследования (теория и эксперимент).- 1990.- № 4(12).- С. 59 - 64.

7. Структура и фазовый состав конденсатов Со, полученных лазерным испарением в газовой среде / А.Г. Багмут, Г.П. Николайчук, В.Ф. Лукаш, А.М. Богодельный.- Вопросы атомной науки и техники. Сер. ядерно-физические исследования (теория и эксперимент).- 1990.- № 4(12).- С. 82 - 88.

8. Багмут А.Г. Влияние кислородной среды при лазерном напылении пленок золота // Письма в ЖТФ.- 1991.- Т. 17, № 12.- С. 56 – 59.

9. Фазовый состав аморфных пленок на основе железа по данным селективной мессбауэровской спектроскопии / Г.П. Николайчук, А.Г. Багмут, В.М. Косевич, В.Ю. Рыжых, И.А. Дубовцев.- Письма в ЖТФ.- 1991.- Т. 17, № 20.- С. 56 – 60.

10. Багмут А. Г. Особенности структурообразования при лазерном распылении золота в газовой среде // Известия АН России. Сер. физическая.- 1993.- Т.57, № 2.- С. 112– 116.

11. Багмут А. Г., Сарана В. Д., Машкаров Ю. Г. Получение и структурный анализ кислородосодержащих пленок селена, осажденных из лазерной эрозионной плазмы // Вопросы атомной науки и техники. Сер. ядерно-физические исследования (теория и эксперимент).- 1994.- №1(27).- С. 63-68.

12. Bagmut A.G. Morphology and crystallization kinetics of Se – O films deposited by laser sputtering // Functional Materials.- 1996.- V.3, № 1.- P. 42 – 46.

13. Bagmut A.G. Spatial distribution of nuclei and epitaxy on initial growth stages of laser condensates of gold // Functional Materials.- 1997.- V.4, № 2.- P. 213 – 219.

14. Bagmut A.G. Dimensional instability of epitaxial gold films deposited using laser sputtering // Functional Materials.- 1997.- V.4, № 3.- P. 365 – 369.

15. Bagmut A.G. Recrystallization in gold thin films deposited by pulse laser sputtering // Functional Materials.- 1997.- V.4, № 4.- P. 487 – 494.

16. Bagmut A.G. Growth of crystals in amorphizated condensates of gold // Functional Materials.- 1999.- V.6, № 2.- P. 357 – 363.

17. Аморфизированные лазерные конденсаты золота: получение, структура и свойства / А.Г. Багмут, В.М. Косевич, В.Д. Сарана, Г.П. Николайчук, Е.И. Зубарев, М.В. Бурлакова.- Вопросы атомной науки и техники. Сер. вакуум, чистые материалы, сверхпроводники.- 1999.- № 1(9).- С. 63– 68.

18. Изменение плотности и электросопротивления при кристаллизации аморфизированных лазерных конденсатов железа и хрома / А.Г. Багмут, В.М. Косевич, Г.П. Николайчук, М.В. Бурлакова, В.Д. Сарана.- Вопросы атомной науки и техники. Сер. вакуум, чистые материалы, сверхпроводники.- 1999.- № 2(10).-С. 85– 89.

19. Bagmut A.G. Formation condition and crystallization features of amorphized laser condensates of gold // Fanctional Materials.- 1999.- V.6, №4.- P. 666 – 673.

20. Оxygen influence on structurization in transitional metal films, deposited from laser erosion plasma / A.G. Bagmut, V.M. Kosevich, G.P. Nikolaychuk, V.G. Kirichenko, V.D. Sarana.- Functional Materials.- 1999.- V.6, №5.- P. 951 – 957.

21. Bagmut A.G., Kosevich V.M., Nikolaychuk G.P. The peculiarities of Sb₂S₃ amorphous layer crystallization in contact with (100)Au // Functional Materials.- 2000.- V.7, № 4 (2).- P. 836 – 842.

22. Bagmut A.G. Structure formation at the laser sputtering of targets of IVa–VIa subgroup elements // Functional Materials.- 2001.- V.8, № 2.- P. 361 - 368.

23. А. с. № 1689794 СССР, МКИ G 01 N 9 / 00. Способ определения относительного изменения плотности / А.Г. Багмут, Г.П. Николайчук (СССР).- № 4713629 / 25; Заявл. 04.07.89; Опубл. 07.11.91, Бюл. № 41.

24. Пат. № 1814665 СССР, МКИ С 23 С 14 / 28. Способ получения аморфных металлических пленок / А.Г. Багмут, Г.П. Николайчук (СССР).- № 5017325 / 21; Заявл. 04.10.91; Опубл. 07.05.93, Бюл. № 17.

25. Применение ядернофизических методов для изучения аморфных металлов / В.Г. Кириченко, А.Г. Багмут, Г.П. Николайчук, И.М. Долганюк.- Проблемы ядерной физики и космических лучей.- Харьков: Выща школа, 1989.-Вып. 31.- С.68 – 71.

26. Багмут А.Г., Зозуля Л.Ф., Гянджиев А.Ш. Формирование периодических структур в пленках, полученных лазерным испарением // Тез. докл. II Всес. конф. по физике и технологии тонких пленок.- Часть 1.- Ивано-Франковск: АН УССР.- 1984.- С. 70.

27. Багмут А.Г., Зозуля Л.Ф. Исследование кристаллизационных процессов в тонкопленочных системах типа полупроводник – металл и полупроводник – полупроводник // Тез. докл. VI Всес. конф. по росту кристаллов.- Том 3.- Ереван: АН Армянской ССР.- 1985.- С. 46–47.

28. Багмут А.Г., Пугачев А.Т., Косевич В.М. Структура и термическое расширение поверхностного слоя эпитаксиальных пленок золота // Тез. докл. Всес. конф. “Физические методы исследования поверхности и диагностика материалов и элементов вычислительной техники”.- Кишинев: Штиинца.- 1986.- С. 91.

29. Багмут А.Г., Николайчук Г.П. Влияние внутренних границ раздела на переориентацию пленок, полученных лазерным испарением // Тез. докл. II Всес. конф.“Структура и электронные свойства границ зерен в металлах и полупроводниках” (ВКГЗ-2).- Воронеж: ВПИ.- 1987.- С. 41.

30. Багмут А.Г., Николайчук Г.П. Рекристаллизация мелкодисперсных и аморфизированных пленок // Тез. докл. пятой Всес. конф.“Текстуры и рекристаллизация в металлах и сплавах”.- Часть I.- Уфа: Институт проблем сверхпластичности металлов АН СССР.- 1987.- С. 98.

31. Багмут А.Г., Николайчук Г.П. Моделирование ориентированной кристаллизации аморфного Sb₂S₃ и Au₂Al на поверхности (001)Au // Тез. докл. II Всес. конф. “Моделирование роста кристаллов”.- Том I.- Рига: ЛГУ.- 1987.- С. 183 - 185.

32. Bagmut A.G., Nikolaychuck G.P., Kosevich V..M. Growth characterization of films, prepared by laser evaporation of transition metals // Collected Abstr.“Twelfth European crystallographic meeting” (XII ECM).- Vol. 1.- Moscow (USSR).- 1989.- P. 267.

33. Исследование фазового состава аморфных пленок железа методом селективной по глубине мессбауэровской спектроскопии / Г.П. Николайчук, А.Г. Багмут, В.Ю. Рыжых, М.И. Бабенков, И.А. Дубовцев.- Матер. III Всесоюзного совещания по ядерно– спектроскопическим исследованиям сверхтонких взаимодействий. - Алма-Ата: Издательство МГУ.-1990.- С. 189 – 194.

34. Багмут А.Г., Николайчук Г.П., Косевич В.М. Электронномикроскопическое исследование структурообразования при лазерной конденсации металлов в газовой среде // Тез. докл. XIV Всесоюзной конференции по электронной микроскопии. - Москва: ИКАН.- 1990.- С. 158 - 159.

35. Багмут А.Г. Рост пленок золота из лазерной плазмы: от аморфной фазы до монокристалла // Расширенные тез. докл. “8 Всесоюзн. конф. по росту кристаллов” (РК 8).- Том 1.- Харьков: Институт монокристаллов.- 1992.- С. 46 –48.

36. Багмут А.Г. Формирование градиентных пленочных структур при лазерном испарении полупроводников // Мат. доп. V-ї Української. конф. “Фізика і технологія тонких плівок складних напівпровідників”.- Ужгород: Ужг. друк.- 1992.- С. 147 - 148.

37. Багмут А.Г. Лазерное распыление металлов: структурные и фазовые состояния в тонких пленках // Материалы 2-й конф.”Физические явления в твердых телах”.-Харьков: ХГУ МО Украины.- 1995.- С. 46.

38. Багмут А.Г., Сарана В.Д. Влияние условий распыления на механизм конденсации теллура на нейтральных и ориентирующих подложках // Труды Украинского вакуумного общества. Т.2.- Харьков: ННЦ ХФТИ.- 1996.- С. 69 -73.

39. Эпитаксия при лазерном распылении металлических мишеней / А.Г. Багмут, В.М. Косевич, Г.П. Николайчук, В.Д. Сарана.- Труды Украинского вакуумного общества. Т.3.- Харьков: ННЦ ХФТИ.- 1997.- С. 299-308.

40. Формирование аморфных и кристаллических конденсатов при лазерном распылении одноэлементных мишеней в вакууме / А.Г. Багмут, В.М. Косевич, Г.П. Николайчук, В.Д. Сарана.- Материалы VII научно- технической конф. “Вакуумная наука и техника” (ВАКУУМ – 2000).- Москва: МГИЭМ.- 2000.-С.231 – 235.

41. Багмут А.Г. Формирование структуры и фазовые превращения при импульсной лазерной конденсации пленок // Сборник докладов 12-го Международного симпозиума “Тонкие пленки в электронике” (ISTFE-12).- Харьков.- 2001.- С. 145 – 150.